Polak urodzony w Łodzi studiował w The Yehudi Menuhin School, w Royal Northern College of Music, a od 2000 roku na Universität für Musik und darstellende Kunst w Wiedniu. Jego pedagogami byli: Lord Yehudi Menuhin, Maurizio Fuks,Wen Zhou Li, Gerhard Schulz oraz Jadwiga Kaliszewska. Jest laureatem i zdobywcą I nagrody BBC Young Musician of the Year, I nagrody BBC Radio 2 Young Musician of the Year i II nagrody na Międzynarodowym Konkursie Skrzypcowym w Luksemburgu. Występował jako solista m.in. z London Philharmonic, Royal Philharmonic, English Chamber Orchestra, Royal Scottish National Orchestra, Philharmonia Orchestra, Sinfonią Varsovia. Brał udział w renomowanych festiwalach muzycznych: Menuhin Festival w Gstaad, Davos, Euro Musica Vitae, Domaine Forget, Paxos oraz Prussia Cove w Anglii. W serii EMI Debut ukazała się jego płyta z utworami Brittena, Griega i Szymanowskiego.
Rafal Zambrzycki-Payne prawykonał Koncert skrzypcowy Alexandra Arutuniana w Wielkiej Brytanii (2004), a następnie w Armenii na koncercie z okazji 80. urodzin kompozytora.
Od 2005 jest koncertmistrzem Ensemble Modern we Frankfurcie (BBC Proms, Berlin MaerzMusik, Lucerna, Salzburg, SWR Schwetzingen), jako solista zagrał z nimi w Terrain Ferneyhougha i Koncercie kameralnym Berga.
Rafal Zambrzycki-Payne gra na skrzypcach zbudowanych przez J.B. Villaume`a (1844).